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Title: Matrizes inorgânicas dopadas com metais de transição : preparo, caracterização e aplicação como catalisadores na dessulfurização oxidativa de combustíveis líquidos.
Authors: Rodrigues, Thenner Silva
metadata.dc.contributor.advisor: Dutenhefner, Patricia Alejandra Robles
Keywords: Dessulfurização oxidativa
Materiais mesoporos
Metais de transição
Combustíveis liquídos
Engenharia de materiais
Issue Date: 2013
Publisher: Programa de Pós-Graduação em Engenharia de Materiais. Rede Temática em Engenharia de Materiais, Pró-Reitoria de Pesquisa e Pós-Graduação, Universidade Federal de Ouro Preto.
Citation: RODRIGUES, T. S. Matrizes inorgânicas dopadas com metais de transição : preparo, caracterização e aplicação como catalisadores na dessulfurização oxidativa de combustíveis líquidos. 2013. 89 f. Dissertação (Mestrado em Engenharia de Materiais) – Universidade Federal de Ouro Preto, Ouro Preto, 2013
Abstract: A remoção de compostos sulfurados de combustíveis tem atraído muito interesse de pesquisadores nos últimos anos, impulsionados pela crescente rigidez das legislações ambientais, pois a queima destes compostos gera óxidos de enxofre (SOx), causadores de impactos ambientais como a chuva ácida. Diante disso, tecnologias de dessulfurização de combustíveis têm sido desenvolvidas, como por exemplo, a dessulfurização oxidativa (ODS), na qual os compostos sulfurados são oxidados e posteriormente removidos através da extração com solventes polares imiscíveis nos combustíveis. Neste trabalho o foco foi o desenvolvimento de matrizes inorgânicas a base de SiO2, TiO2 e SiO2-TiO2 com altas áreas superficiais e estreita faixa de tamanhao de poros, dopadas com os metais de transição cromo, cério e molibdênio; para utilização como catalisadores heterogêneos em reações de ODS de uma matriz simulada de combustível líquido empregando-se dibenzotiofeno (DBT) como composto sulfurado modelo, iso-octano como matriz simulada de combustível líquido; e peróxido de hidrogênio (H2O2), terc-butil hidroperóxido (tBOOH) e oxigênio molecular (O2) como oxidantes finais do processo. Os materiais foram caracterizadas por análises de difração de raios X (DRX), as quais indicaram que os dopantes inseridos nas matrizes de SiO2, TiO2 e SiO2-TiO2 encontram-se provavelmente homogeneamente dispersos nas superfícies das mesmas; análises de redução à temperatura programada de hidrogênio (H2-RTP), as quais indicaram a presença de fases redutíveis dos constituintes dos catalisadores e fortes interações destas fases com as matrizes dos catalisadores; por medidas de área superficial (Método BET) e distribuição de tamanho de poros (método BJH) via isotermas de adsorção-dessorção de N2, as quais revelaram elevadas áreas superficiais e estreitas faixas de distribuição de tamanho de poros para os catalisadores a base de SiO2 e SiO2-TiO2. Os catalisadores obtidos mostraram-se ativos nos processos de ODS com os diferentes oxidantes e diferenças na atividade catalítica foram observadas entre os catalisadores com diferentes suportes e/ou fases ativas. Em muitos processos executados alcançou-se a oxidação completa do DBT e o único produto observado foi a dibenzossulfona (DBTO2), a qual por apresentar alta polaridade, foi totalmente removida do combutível por extração com acetonitrila.
metadata.dc.description.abstracten: The removal of sulfur compounds from fuel has attracted much interest of researchers in recent years, stimulated by the increasing rigidity of environmental laws because the burning of these compounds generates sulfur oxides (SOx), causing environmental impacts such as acid rain. Therefore, fuel desulfurization technologies have been developed, for example, oxidative desulfurization (ODS), which the sulfur compounds are oxidized and subsequently removed by extraction with polar solvents immiscible fuels. The aim of this work was to develop the inorganic matrices based on SiO2, TiO2 and SiO2-TiO2 at high surface areas and narrow range pore size, doped with transition metals such as chromium, cerium and molybdenum, for use as heterogeneous catalysts in ODS reactions of a simulated matrix liquid fuel employing dibenzothiophene (DBT) as a model sulfur compound, iso-octane as simulated matrix liquid fuel, and hydrogen peroxide (H2O2), tert-butyl hydroperoxide (tBOOH) and molecular oxygen (O2) as oxidizing of the process. The materials were characterized by analysis of X-ray diffraction (XRD), which showed that the dopant inserted into matrices of SiO2, TiO2 and SiO2-TiO2 are probably homogeneously dispersed on the surfaces thereof; analysis of temperature-programmed reduction of Hydrogen (H2-RTP), which indicated the presence of reducible constituents phases of the catalysts and the strong interactions of these phases with matrices of catalysts, for surface area measurement (BET method) and pore size distribution (BJH method) via adsorption-desorption isotherms of N2, which revealed high surface areas and narrow range of pore size distribution for the catalysts based on SiO2 and SiO2-TiO2. The catalysts obtained were active in the ODS processes with the different oxidizers and catalytic activity differences were observed among the catalysts with different matrices and/or active phases. In many executed processes the complete oxidation of DBT was achieved and the only product observed was the dibenzothiophene sulfone (DBTO2), which, due to its high polarity, has been completely removed from the fuel by acetonitrile extraction.
URI: http://www.repositorio.ufop.br/handle/123456789/2916
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