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Title: Cerâmicas de mulita obtida do topázio, fabricação por sinterização, caracterizações microestrutural, elétrica e mecânica.
Authors: Soares, Robson de Miranda
metadata.dc.contributor.advisor: Sabioni, Antônio Claret Soares
Keywords: Mulita
Cerâmica
Minerais silicatados
Processos de fabricação
Topaz
Issue Date: 2007
Publisher: Programa de Pós-Graduação em Engenharia de Materiais. Rede Temática em Engenharia de Materiais, Pró-Reitoria de Pesquisa e Pós-Graduação, Universidade Federal de Ouro Preto.
Citation: SOARES, R. de M. Cerâmicas de mulita obtida do topázio, fabricação por sinterização, caracterizações microestrutural, elétrica e mecânica. 2007. 137 f. Tese (Doutorado em Engenharia de Materiais) – Universidade Federal de Ouro Preto, Ouro Preto, 2007.
Abstract: O topázio incolor, transparente e de alta pureza utilizado neste trabalho para produzir mulita com a razão Al2O3/SiO2 igual a 1,63 (mulita 1,63:1) e com nível de impureza menor do que 0,26% em peso é do Estado de Minas Gerais. O número de lacunas de oxigênio por célula unitária (x) da mulita 1,63:1 foi igual a 0,30. A mulita foi produzida pela decomposição térmica do mineral topázio incolor à temperatura de 1340ºC durante 3h e resfriado naturalmente no forno, em atmosfera oxidante (ar). Foram preparadas soluções sólidas de mulita com razão Al2O3/SiO2 variando de 1,39 a 1,80 por meio da adição de sílica ou alumina à mulita 1,63:1, com objetivo de verificar o efeito da variação da razão alumina/sílica sobre suas propriedades elétricas. Cerâmicas de mulita do topázio foram preparadas pelos processos de prensagem e de colagem. No processo de prensagem foram utilizados pós de mulitas (1,39:1 ; 1,63:1 e 1,80:1) com diferentes granulometrias e pressões de compactação de 60kN/cm2 e 100kN/cm2, sem a utilização de aglomerantes. No processo de colagem foram utilizados barbotinas de topázio incolor e de mulita 1,63:1, sem a adição de defloculante. Os corpos verdes foram sinterizados a 1600oC por 4h, em ar. As densificações variaram de 78,48% a 99,68% da densidade teórica de 3,16g/cm3. RMN-MAS do 27Al e 29Si e difração de raios X, foram utilizados para caracterizar as estruturas de mulitas obtidas por tratamento térmico do topázio a 1340ºC e a 1600ºC. As duas técnicas revelaram a formação de uma mulita muito pura. Nenhuma dessas técnicas detectou fase amorfa nas diferentes amostras de mulita. O espectro de RMN-MAS do 29Si mostrou quatro picos de ressonância em -81, -86 e -90 e -94ppm. O pico em -81ppm corresponde ao silício próximo à lacuna de oxigênio na estrutura da mulita. O pico em -86ppm foi relacionado ao sítio tipo silimanita e é a contribuição principal variando de 42 a 50%. Os outros dois picos, em -90ppm e -94ppm, têm sido interpretados como sendo resultantes do rearranjo do sítio tipo silimanita pela substituição dos tetraedros AlO4 pelo SiO4. Os dados de RMN-MAS do 27Al exibiram três diferentes picos para as amostras de mulita: dois são atribuídos aos sítios tetraédricos em 40-45 e 63-67ppm, enquanto o terceiro é atribuído a um sítio octaédrico em cerca de - 6ppm. A razão dos sítios de alumínio tetraédrico para octaédrico depende da temperatura usada no tratamento térmico, sendo mais alta em 1600ºC. Medidas de resistividades elétricas de cerâmicas de mulita 1,63:1 e de suas soluções sólidas foram realizadas entre 25o e 324ºC. As resistividades elétricas variaram de 1010ohm.m, 25oC, de 104ohm.m a 324ºC. As energias de ativação variaram entre 0,78eV e 0,88eV. Nas condições experimentais utilizadas, a mulita 1,63:1 e suas soluções sólidas apresentaram comportamento de semicondutor intrínseco. Os valores das resistividades elétricas aumentaram com o aumento do teor de alumina. O ensaio de tração por compressão diametral foi utilizado para caracterizar a resistência de cerâmicas de mulita, prensadas a 100kN/cm2 e sinterizadas a 1600ºC durante 4h, em ar. Os valores das resistências à ruptura para uma probabilidade de falha de 50%, variaram de 41 a 52MPa e o módulo de Weibull (m) variou de 5 a 10. Também foi determinado para estas cerâmicas a tenacidade à fratura (KIc) utilizando a indentação Vickers por medida direta de traços de trincas. O valores médios encontrados para KIc e para a dureza Vickers foram de 1,5MPam1/2 e 10GPa, respectivamente. Palavras-chave: topázio, mulita, cerâmicas, RMN-MAS do 27Al e 29Si, resistividade elétrica.
metadata.dc.description.abstracten: The colorless, transparent and high purity topaz used in this work to produce mullite with an Al2O3/SiO2 ratio equals to 1.63 (mullite 1.63:1) and with impurity level lower than 0.26wt.% is from the State of Minas Gerais, Brazil. The number of oxygen vacancies per average unit cell (x) of the mullite 1.63 was found to be 0.30. The mullite was produced by thermal decomposition of topaz at 1340ºC for 3hours and slow cooling in the turned off furnace, in an oxidizing atmosphere (air). Solid solutions of mullite were prepared with an Al2O3/SiO2 ratio ranging from 1.39 to 1.80 through the addition of silica or alumina to mullite 1.63:1, with the purpose of examining the effect of variation of Al2O3/SiO2 ratio on their electrical properties. Mullite ceramics from topaz were prepared by pressing and slip casting processes. In the pressing process mullite powders were used (1.39:1, 1.63:1 e 1.80:1) with different particle sizes and pressed under 60kN/cm2 or 100kN/cm2 pressures, without binders. In the slip casting process topaz and mullite 1.63:1 powder suspensions were used, without dispersants. The green bodies were sintered at 1600oC, for 4hours, in the presence of air. The densifications varied from 78.48% to 99.68% of the theoretical density of 3.16g/cm3. 29Si and 27Al MAS NMR spectroscopy, and X-ray diffraction were used to characterize the structure of mullite obtained by thermal decomposition of topaz at 1340ºC, and after additional thermal treatment at 1600ºC. No amorphous phase was detected by these techniques. The 29Si MAS NMR spectra of the mullite samples showed four resonance peaks at -81, -86, -90 and -94ppm. The peak at -81ppm corresponds to the silicon near oxygen vacancies in the mullite structure. The peak at -86ppm is related to sillimanite-type site and was the major contribution ranging from 42% to 50%. The two other peaks, at -90.0ppm and –94ppm, have been interpreted as being resulting from rearrangements of the sillimanite-type site by replacing AlO4 by SiO4 tetrahedra. 27Al MAS NMR data of both samples exhibited three different peaks: two are attributed to tetrahedral sites at 40-45 and 63-67ppm, while the other is assigned to an octahedral site at about -6ppm. The tetrahedral to octahedral aluminum site ratio depends on the temperature used in the preparation of the mullite being higher at 1600oC. Measurements of electrical resistivities of mullite ceramics 1.63:1 and its solid solutions were performed between 25o and 324ºC. The electrical resistivities ranged from 1010ohm.m, at 25oC, to 104ohm.m at 324ºC. The activation energies ranged from 0.78 to 0.88eV. In the experimental conditions used in this work, the mullite obtained from topaz (mullite 1.63:1) and its solid solutions showed an intrinsic semiconductor behavior. The values of the electric resistivities increased with the increase of the content of alumina. Brazilian tensile strength (diametral compression test) was used to characterize the tensile strength of topaz mullite ceramics, pressed at 100kN/cm2 and sintered at 1600ºC for 4 hours, in the presence of air. The values of strength to rupture with 50% failure probability, ranged from 41 to 52MPa and the Weibull modulus (m) ranged from 5 to 10. The fracture toughness (KIc) was also determined for these ceramics using the Vickers indentation through direct measure of crack traces. The average values found for KIc and for Vickers hardness were 1.5MPam 1/2 and 10GPa, respectively. Keywords: topaz, mullite, ceramics, 27Al and 29Si MAS NMR, electrical resistivity.
URI: http://www.repositorio.ufop.br/handle/123456789/2831
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