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Title: Síntese e caracterização de tungstatos de manganês dopados com íons Eu3+ e Tb3+.
Authors: Peixoto, Julia Caroline
metadata.dc.contributor.advisor: Siqueira, Kisla Prislen Félix
Keywords: Efeito estufa
Luminescência
Colorimetria
Issue Date: 2021
metadata.dc.contributor.referee: Siqueira, Kisla Prislen Félix
Sousa Filho, Paulo Cesar de
Nogueira, André Esteves
Citation: PEIXOTO, Julia Caroline. Síntese e caracterização de tungstatos de manganês dopados com íons Eu3+ e Tb3+. 2021. 95 f. Dissertação (Mestrado em Química) - Instituto de Ciências Exatas e Biológicas, Universidade Federal de Ouro Preto, Ouro Preto, 2021.
Abstract: O dióxido de carbono é considerado um dos principais gases do efeito estufa, sendo produzido sobretudo pela combustão de combustíveis fósseis não renováveis. Logo, muitos materiais estão sendo investigados para serem aplicados como fotocatalisadores na redução de CO2, visto que a partir da sua redução podem ser obtidos outros produtos de valor energético. Sendo assim, este trabalho tem como objetivo sintetizar MnWO4 dopado com as terras raras Eu e/ou Tb, afim de investigar sua aplicabilidade como fotorredutores de CO2 e realizar a caracterização estrutural e óptica destes materiais avaliando o efeito da dopagem sobre suas propriedades. Os resultados de DRX mostraram que os materiais sintetizados se encontram puros e que possuem uma estrutura cristalina monoclínica. Através dos espectros Raman, foi observado a presença dos 18 modos vibracionais propostos pela Teoria de Grupos e a influência da dopagem sobre a posição dos modos. Em relação a morfologia, as amostras apresentaram morfologias e tamanhos irregulares, mesmo para os modificados com a dopagem. Alguns dos materiais apresentaram aglomerações com tendência esféricas em suas superfícies. Por meio do espectrômetro de dispersão de energia foi confirmada a composição do material MnWO4 sintetizado com as respectivas porcentagens dos elementos presentes na amostra, o que possibilitou observar como esses elementos constituintes encontram-se distribuídos no material. A energia de gap foi calculada através da análise de DRS, onde os fotocatalisadores apresentaram valores semelhantes ao do material puro (3.0 eV), sendo que os materiais dopados tenderam a exibir uma energia ligeiramente inferior, isto é, ~2.8 eV. Os estudos de luminescência e colorimetria foram realizados a fim de se avaliar as propriedades ópticas dos materiais onde foi possível observar a influência da temperatura de análise sobre os espectros de emissão e excitação, pureza e temperatura da cor emitida pelas amostras. A análise de fotorredução indicou que os materiais podem ser considerados bons fotorredutores de CO2, e são capazes de formar diferentes produtos tais como: acetato, acetona, ácido acético, etanol, metano e metanol. Sendo que os materiais dopados com Eu3+ ou Tb3+ apresentaram maior seletividade na formação do metanol, correspondendo a cerca de 99%. Já os materiais dopados com ambas terras raras apresentaram maior seletividade para o etanol (50-60%). Portanto, o estudo sugere que a dopagem com as terras raras traz benefícios para o MnWO4, tanto nas propriedades do material, quanto na fotorredução de CO2 no que se refere a seletividade dos produtos líquidos formados durante o processo.
metadata.dc.description.abstracten: Carbon dioxide is considered one of the main greenhouse gases, being produced mainly by the combustion of non-renewable fossil fuels. Therefore, many materials are being investigated to be applied as photocatalysts in the reduction of CO2, since from its reduction other products with energy value can be obtained. Thus, this work aims to synthesize MnWO4 doped with the rare earth Eu and/or Tb, in order to investigate its applicability as CO2 photoreductors, carry out their structural and optical characterization, and evaluate the effect of doping on their properties. The XRD results showed that as-synthesized materials were pure and have a monoclinic crystalline structure. Through the Raman spectra was observed the presence of the 18 vibrational modes, proposed by the Group Theory, and the influence of doping on the position of these modes. The samples showed irregular morphologies and sizes, even for those modified by the doping. Some materials showed agglomerations with a spherical tendency on their surfaces. The composition of the synthesized MnWO4 and the respective percentages of the elements present in the samples were confirmed by the energy dispersion spectrometer. Thus, it was possible to observe how these constituent elements are distributed along with the material. The gap energy was calculated using DRS analysis, and the photocatalysts presented similar values to the pure material (3.0 eV), and the doped materials tended to exhibit slightly lower energy, i.e. ~2.8 eV. The luminescence and colorimetry studies were carried out to evaluate the optical properties of the materials where it was possible to observe the influence of the analysis temperature on the emission and excitation spectra, purity, and temperature of the color emitted by the materials. Photoreduction analysis indicated that the materials can be considered good CO2 photoreductors, and are capable of forming different products such as acetate, acetone, acetic acid, ethanol, methane, and methanol. The materials doped with Eu3+ or Tb3+ showed greater selectivity in the formation of methanol, corresponding to about 99%. On the other hand, materials doped with both rare earths showed greater selectivity for ethanol (50-60%). Therefore, the study suggests that doping with rare earth brings benefits to MnWO4, both in material properties and in CO2 photoreduction concerning the selectivity of liquid products formed during the process.
Description: Programa de Pós-Graduação em Química. Departamento de Química, Instituto de Ciências Exatas e Biológicas, Universidade Federal de Ouro Preto.
URI: http://www.repositorio.ufop.br/jspui/handle/123456789/16314
metadata.dc.rights.license: Autorização concedida ao Repositório Institucional da UFOP pelo(a) autor(a) em 24/01/2022 com as seguintes condições: disponível sob Licença Creative Commons 4.0 que permite copiar, distribuir e transmitir o trabalho, desde que sejam citados o autor e o licenciante. Não permite o uso para fins comerciais nem a adaptação.
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