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Title: Desenvolvimento de catalisadores nanoestruturados para obtenção de produtos de interesse comercial via processos de oxidação do tioanisol em fase líquida.
Authors: Teixeira, Moisés Paulo
metadata.dc.contributor.advisor: Fajardo, Humberto Vieira
Keywords: Nanopartículas
Oxidação
Peróxido de hidrogênio
Catálise
Issue Date: 2022
metadata.dc.contributor.referee: Fajardo, Humberto Vieira
Ramalho, Teodorico de Castro
Silva, Anderson Gabriel Marques da
Carreño, Neftalí Lenin Villarreal
Silva, Adilson Cândido da
Citation: TEIXEIRA, Moisés Paulo. Desenvolvimento de catalisadores nanoestruturados para obtenção de produtos de interesse comercial via processos de oxidação do tioanisol em fase líquida. 2022. 152 f. Tese (Doutorado em Química) - Instituto de Ciências Exatas e Biológicas, Universidade Federal de Ouro Preto, Ouro Preto, 2022.
Abstract: A catálise está presente em pelo menos uma das etapas da maioria dos processos industriais. A literatura científica está repleta de estudos que envolvem o desenvolvimento de materiais para aplicações catalíticas, buscando obtê-los com custo reduzido, que sejam ativos, seletivos, estáveis frente às reações catalisadas e de preferência ambientalmente amigáveis. Com os avanços da pesquisa, é possível produzir materiais nanoestruturados de diversas morfologias. Estes materiais têm demonstrado maiores atividades catalíticas em comparação com os sólidos estendidos. O objetivo desse projeto é desenvolver catalisadores heterogêneos em escala nanométrica, sintetizados por diferentes rotas, visando a aplicação na reação de oxidação do tioanisol, em fase líquida, para obtenção de produtos de interesse industrial. Foram preparados, como catalisadores, nanofios de CeO2 e nanofios de CeO2 decorados com nanopartículas de ouro (Au-CeO2#nw), além de materiais análogos obtidos a partir do CeO2 comercial. Utilizou- se o método hidrotérmico para a preparação dos materiais. Observou-se que os nanofios de Au- CeO2, apresentaram desempenhos catalíticos significativamente melhores comparativamente aos demais catalisadores. Pôde ser alcançada conversão de até 90% sobre esse catalisador, com 100% de seletividade para metil fenil sulfóxido. Preparou-se, também, catalisadores à base de titanato de estrôncio (STO) e titanato de estrôncio recoberto com óxido de nióbio (STO/Nb2O5) por dois métodos: método Pechini e método hidrotérmico assistido por micro-ondas (MHAM). O catalisador STO/Nb2O5 demonstrou maior atividade catalítica para essas reações quando comparado ao STO puro, alcançando 100% de conversão do reagente e 100% de seletividade para metil fenil sulfona. Por fim, foram preparados catalisadores de sílica sintética (SiO2), sílica dopada com 5% de nióbio (Nb5%SiO2) e sílica dopada com 10% de nióbio (Nb10%SiO2). Os catalisadores com nióbio foram obtidos a partir da impregnação da SiO2 com uma solução de oxalato amoniacal de nióbio. A presença do nióbio na matriz impulsionou a atividade catalítica, atingindo-se 88% de conversão sobre o catalisador (Nb10%SiO2). De um modo geral, os catalisadores preparados durante essa pesquisa demonstraram desempenhos equiparáveis e, em alguns casos, superiores àqueles apresentados por catalisadores relatados na literatura. Cabe ressaltar também que os resultados obtidos nesse estudo, através da utilização de catalisadores heterogêneos associados a um agente oxidante ambientalmente amigável, como o peróxido de hidrogênio, em condições reacionais relativamente brandas, podem se tornar economicamente atrativos, satisfazendo os ideais da química verde.
metadata.dc.description.abstracten: Catalysis is present in at least one of the steps of most industrial processes. The scientific literature is full of studies involving the development of materials for catalytic applications, seeking to obtain them at reduced cost, that are active, selective, stable in the catalyzed reactions, and preferably environmentally friendly. With the advances in research, it is possible to produce nanostructured materials of various morphologies. These materials have demonstrated higher catalytic activities compared to extended solids. The objective of this project is to develop nanometer scale heterogeneous catalysts, synthesized by different routes, aiming the application in the oxidation reaction of thioanisole, in liquid phase, to obtain products of industrial interest. CeO2 nanowires and CeO2 nanowires decorated with gold nanoparticles (Au-CeO2#nw) were prepared as catalysts, as well as analogous materials obtained from commercial CeO2. The hydrothermal method was used for the preparation of the materials. It was observed that the Au-CeO2 nanowires, showed significantly better catalytic performances compared to the other catalysts. Up to 90% conversion could be achieved with this catalyst, with 100% selectivity for methyl phenyl sulfoxide. Strontium titanate (STO) and strontium titanate coated with niobium oxide (STO/Nb2O5) catalysts were also prepared by two methods: Pechini method and microwave-assisted hydrothermal method (MHAM). The STO/Nb2O5 catalyst showed higher catalytic activity for these reactions when compared to pure STO, achieving 100% reagent conversion and 100% selectivity for methyl phenyl sulfone. Finally, catalysts were prepared from synthetic silica (SiO2), silica doped with 5% niobium (Nb5%SiO2) and silica doped with 10% niobium (Nb10%SiO2). The catalysts with niobium were obtained from the impregnation of SiO2 with a solution of ammoniacal niobium oxalate. The presence of niobium in the matrix boosted the catalytic activity, reaching 88% conversion on the catalyst (Nb10%SiO2). In general, the catalysts prepared during this research showed comparable and, in some cases, superior performance to those presented by catalysts reported in the literature. It is also noteworthy that the results obtained in this study, through the use of heterogeneous catalysts associated with an environmentally friendly oxidizing agent, such as hydrogen peroxide, under relatively mild reaction conditions, can become economically attractive, satisfying the ideals of green chemistry.
Description: Programa de Pós-Graduação Multicêntrico em Química de Minas Gerais. Departamento de Química, Instituto de Ciências Exatas e Biológicas, Universidade Federal de Ouro Preto.
URI: http://www.repositorio.ufop.br/jspui/handle/123456789/15579
metadata.dc.rights.license: Autorização concedida ao Repositório Institucional da UFOP pelo(a) autor(a) em 30/09/2022 com as seguintes condições: disponível sob Licença Creative Commons 4.0 que permite copiar, distribuir e transmitir o trabalho, desde que sejam citados o autor e o licenciante. Não permite o uso para fins comerciais nem a adaptação.
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