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Título: Preparação e caracterização de cerâmicas do sistema ZnO:Mn.
Autor(es): Lage, Viviane Maciel de Almeida
Orientador(es): Carvalho, Hugo Bonette de
Palavras-chave: Óxido de zinco
Semicondutores - dopagem eletrônica
Cerâmica
Data do documento: 2021
Membros da banca: Carvalho, Hugo Bonette de
Jesus, Lilian Menezes de
Manhabosco, Taíse Matte
Lima Júnior, Maurício Morais de
Macedo, Waldemar Augusto de Almeida
Referência: LAGE, Viviane Maciel de Almeida. Preparação e caracterização de cerâmicas do sistema ZnO:Mn. 2021. 112 f. Tese (Doutorado em Engenharia de Materiais) – Escola de Minas, Universidade Federal de Ouro Preto, Ouro Preto, 2021.
Resumo: Neste trabalho apresentamos os estudos relacionados à preparação e caracterização estrutural do sistema ZnO:Mn. A utilização de novas rotas de síntese desse material tem levado a obtenção de materiais apresentando formas anisotrópicas, que podem dar origem a novas propriedades e aplicações. Neste contexto, este trabalho descreve a síntese de amostras preparadas via moagem mecânica, e o estudo do limite de solubilidade do Mn na matriz do ZnO, as melhores condições de incorporação dos diferentes precursores e melhor atmosfera de sinterização, bem como o estudo da natureza dos modos vibracionais de defeitos com o aumento da concentração do dopante (Mn) na matriz do ZnO. A caracterização estrutural dos materiais preparados se deu via difração de raios X, espectroscopia de espalhamento Raman, microscopia eletrônica de varredura, espectroscopia de raios X por dispersão em energia, espectroscopia de absorção de raios X e magnetometria SQUID (Superconducting Quantum Interference Device). Conjugando os resultados dessas diferentes técnicas, confirmou-se que o limite de solubilidade do Mn está abaixo de ~ 5,4 at.% (porcentagem atômica) com a substituição do Zn pelo Mn na estrutura wurtzita do ZnO, sem alteração significativa da mesma. As análises confirmam também que com o aumento da concentração de dopantes há um aumento da concentração de defeitos estruturais provocados pela sua inserção à matriz, sendo possível identificar modos vibracionais locais específicos associados aos dopantes utilizados. Apesar dos defeitos induzidos, a caracterização magnética revela a existência da fase paramagnética com acoplamento antiferromagnético entre os íons Mn. Sob a óptica do modelo Bound Magntic Polaron, conclui-se que as vacâncias de oxigênio não são o defeito necessário para promover o ferromagnetismo desejado à temperatura ambiente. Ainda, através do estudo dos modos vibracionais de defeitos com diferentes comprimentos de onda de excitação, observamos que estes modos aumentam a intensidade com a diminuição do comprimento de onda de excitação, em consequência do aumento da interação elétron/fônon, que se dá em função do aumento frequência de vibração dos átomos e consequentemente aumento da quantidade de elétrons na banda de condução. Nas condições alcançadas o material preparado apresenta potencial aplicação em sistemas de fotocatálise, termoeletricidade e spintrônicos.
Resumo em outra língua: In the present work we present the studies related to the preparation and the structural characterization of Mn-doped ZnO (ZnO:Mn). The synthesis of this material trough new routes has conducted to materials with anisotropic shapes that would lead to new properties and applications. In this context, the aim of this work is describe the synthesis, prepared by the mechanical milling process, and the study of the Mn solubility limit in the ZnO matrix, the best conditions of incorporation of the different precursors and the best sintering atmosphere, as well as the study of the nature of the defects modes with increasing dopant concentration in the ZnO matrix. The samples were prepared via standard solid state reaction method and characterized by using the techniques: X-ray diffraction, Raman scattering spectroscopy, scanning electron microscopy, energy dispersive spectroscopy, X-ray absorption and superconducting quantum interference device (SQUID) magnetometer. Conjugating the results of diferent techniques, confirmed solubility limit is no more than 5.4 at.%, with the substitution of Zn by Mn in the structure wurtzite ZnO. The analysis also confirms that with increasing dopant (Mn) concentration there is an increase in the concentration of structural defects caused by its insertion into the matrix, and it is possible to identify specific local vibrational modes associated with the dopants used. In spite of the induced defects, the magnetic analysis presents only a paramagnetic behavior with an antiferromagnetic coupling between the Mn ions. In the context of the bound magnetic polaron theory, it is concluded that oxygen vacancies are not the necessary defect to promote the desired ferromagnetic order at room temperature. Also, through the study of the vibrational modes of defects with different excitation wavelengths, we observe that these modes increase the intensity with decreasing the wavelength of the laser, as a consequence of the increase of the electron/phonon interaction, which occurs due to the increase frequency of vibration of the atoms and consequently increase of the amount of electrons in the conduction band. The overall results show that the prepared materials have potential applicability in the areas of photocatalysis, thermoelectricity (energy harvesting) and spintronics.
Descrição: Programa de Pós-Graduação em Engenharia de Materiais. Departamento de Engenharia Metalúrgica, Escola de Minas, Universidade Federal de Ouro Preto.
URI: http://www.repositorio.ufop.br/jspui/handle/123456789/13584
Licença: Autorização concedida ao Repositório Institucional da UFOP pelo(a) autor(a) em 17/08/2021 com as seguintes condições: disponível sob Licença Creative Commons 4.0 que permite copiar, distribuir e transmitir o trabalho, desde que sejam citados o autor e o licenciante. Não permite a adaptação.
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